国际权威期刊《Advanced Powder Materials》近日在线发表了动力与机械学院定明月教授课题组关于高熵钙钛矿对称电极材料用于高效稳定的二氧化碳电还原的最新成果。文章发表后，美国科学促进会（AAAS）主办的全球科技新闻服务平台（EurekAlert！）以“Scientists adopt high entropy perovskite and quaternary alloy to synergistically enable high-efficiency carbon dioxide reduction”为题对该工作进行了报道。
论文题为“Novel high-entropy perovskite-type symmetrical electrode for efficient and durable carbon dioxide reduction reaction”。武汉大学为论文第一署名单位，动力与机械学院硕士研究生张栋为第一作者，定明月教授、王瑶副教授和武汉工程大学刘通副教授为共同通讯作者。
过量排放的二氧化碳（CO2）对人类环境和全球气候造成了巨大危机，固体氧化物电解池（SOEC）作为一种可以实现高效CO2电还原（CO2RR）的能量器件受到广泛的研究。对称结构的电极由于工艺简单、适配度高和价格可控，是一种优异的SOEC构型。
作者引入了一种新型高熵钙钛矿氧化物材料Pr0.5Ba0.5Mn0.2Fe0.2Co0.2Ni0.2Cu0.2O3-δ（HE-PBM）作为SOEC的对称电极，通过还原析出Fe-Co-Ni-Cu四元合金和B位具有催化活性的元素可以实现的OER和CO2RR催化活性的同步提升。原位溶出指Ni、Co、Fe、Cu等金属元素在氧化或还原中从晶格中单独析出或以合金的形式析出在电极表面。本工作采用CO为还原气，计算并确定了A、B位元素各自发生还原反应的吉布斯自由能变（ΔG）。通过SME与TEM观察到了电极表面形成的Fe-Co-Ni-Cu四元合金。实验制备并测试了三种对称SOEC。电化学阻抗谱（EIS）和弛豫时间分布（DRT）分析结果显示，高熵策略可以显著提升SOEC的CO2RR性能，引入氧离子导体构筑复合电极可以进一步提升SOEC性能，电解电流密度可以达到1.21 A cm-2；电流密度-电压（i-V）曲线中高电流区域的Tafel曲线也证明高熵HE-PBM具备优异的OER性能。此外，生成CO的法拉第效率（FE）超过90%，中长期测试无明显衰减。
该工作将高熵策略与原位溶出策略相结合，开发了具备优异的性能和独特的结构的新型对称电极材料，为未来的新型高效稳定的对称电极材料设计提供了新思路。
原文链接：https://doi.org/10.1016/j.apmate.2023.100129
新闻链接：https://www.eurekalert.org/news-releases/992951
